混凝土中鋼筋阻銹劑的作用研究

摘要：鋼筋腐蝕一直是影響混凝土結(jié)構(gòu)耐久性最重要的因素之一，而鋼筋阻銹劑的研發(fā)與應(yīng)用為預(yù)防、阻止混凝土中鋼筋的銹蝕提供了一條切實(shí)有效的途徑。本文在闡述鋼筋銹蝕電化學(xué)過(guò)程的基礎(chǔ)上，分析了阻銹劑切斷鋼筋表面腐蝕過(guò)程的作用機(jī)理，并對(duì)亞硝酸鈣、單氟磷酸鈉以及有機(jī)遷移型阻銹劑（MCI）的阻銹過(guò)程進(jìn)行了詳細(xì)探討。

關(guān)鍵詞：鋼筋混凝土，阻銹劑，電化學(xué)，腐蝕，耐久性

1 前言

　　作為一種經(jīng)濟(jì)實(shí)用的結(jié)構(gòu)材料，鋼筋混凝土廣泛地應(yīng)用在橋梁、建筑物、堤壩、海底隧道和大型海洋平臺(tái)等結(jié)構(gòu)中。然而，由于鋼筋腐蝕導(dǎo)致的耐久性不良給結(jié)構(gòu)的正常使用帶來(lái)了嚴(yán)重的危害，已經(jīng)成為混凝土行業(yè)乃至整個(gè)工程界廣泛關(guān)注的世界性問(wèn)題。為此，人們研究開(kāi)發(fā)了一系列銹蝕防護(hù)措施^[1]，包括補(bǔ)丁修補(bǔ)法（Patch Repairs）；涂層、密封和薄膜覆蓋保護(hù)（Coating，Sealing and Mambranes）；陰極保護(hù)法（Cathodic Protection）；電化學(xué)除鹽法（Electrochemical Chloride Extraction）；再堿化（Realkalization）；鋼筋阻銹劑（Corrosion Inhibitor）等。然而，由于補(bǔ)丁修補(bǔ)法容易引起相鄰混凝土中鋼筋發(fā)生銹蝕；采用涂層、密封或薄膜覆蓋保護(hù)給施工帶來(lái)很大困難；而采用電化學(xué)方法技術(shù)難度大，耗費(fèi)時(shí)間長(zhǎng)，花費(fèi)成本高；鋼筋阻銹劑因其經(jīng)濟(jì)性、實(shí)用性以及易操作性得到了業(yè)界的重視，并在工程上得到了廣泛的應(yīng)用，為預(yù)防、阻止混凝土中鋼筋的銹蝕提供了一條切實(shí)有效的途徑。

　　據(jù)悉，1993年以前，全世界僅有2000萬(wàn)m³的混凝土中使用了鋼筋阻銹劑，而到了1998年，至少有5億m³的混凝土中使用了鋼筋阻銹劑，可見(jiàn)其發(fā)展之迅猛^[2]。美國(guó)以往對(duì)鋼筋阻銹劑的長(zhǎng)期有效性一直存在較大的爭(zhēng)議，經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的實(shí)驗(yàn)研究和工程應(yīng)用，美國(guó)混凝土協(xié)會(huì)（ACI）肯定了鋼筋阻銹劑的阻銹效果，并確認(rèn)“鋼筋阻銹劑、環(huán)氧涂層鋼筋和陰極保護(hù)是長(zhǎng)期有效的防鋼筋腐蝕的措施?！蓖瑫r(shí)，由ACI編制的《混凝土手冊(cè)》也明確推薦在橋梁及其它結(jié)構(gòu)中使用鋼筋阻銹劑。而國(guó)內(nèi)阻銹劑的研究開(kāi)發(fā)可以追溯到20世紀(jì)60年代，當(dāng)時(shí)就有人利用亞硝酸鈉作為鋼筋的阻銹成分試用于混凝土中，并取得了一定的經(jīng)驗(yàn)^[3]。目前冶金部建筑研究總院和南京水科院等單位也對(duì)鋼筋阻銹劑進(jìn)行了卓有成效的研究和應(yīng)用，其中由冶金部建筑研究總院研制開(kāi)發(fā)成功的RI型混合型阻銹產(chǎn)品已經(jīng)在全國(guó)上百個(gè)工程得到了應(yīng)用。

2 混凝土中鋼筋銹蝕的電化學(xué)反應(yīng)

　　眾所周知，混凝土孔隙中一般都充滿(mǎn)了堿度很高的Ca(OH)₂飽和溶液，PH值在12.6左右。在這種高堿性的條件下，鋼筋表面會(huì)自發(fā)生成一層致密的氧化膜，牢固地吸附在鋼筋表面，使鋼筋處于鈍化狀態(tài)而免受腐蝕。當(dāng)混凝土遭受中性化過(guò)程或者有足夠的游離Cl^－擴(kuò)散到鋼筋附近時(shí)，致使混凝土孔隙溶液的PH值降低，鈍化膜被破壞而使鋼筋處于活化狀態(tài)^[4]。活化狀態(tài)的鋼筋銹蝕的電化學(xué)過(guò)程如下所示：

　?、?陽(yáng)極過(guò)程：鐵原子離開(kāi)晶格轉(zhuǎn)變?yōu)楸砻嫖皆?，然后越過(guò)雙電層放電轉(zhuǎn)變成Fe^2＋，并釋放電子，這個(gè)過(guò)程稱(chēng)為陽(yáng)極反應(yīng)，其方程式為：

　?、?陰極過(guò)程：混凝土孔隙中的O₂和水吸收陽(yáng)極傳來(lái)的電子，發(fā)生還原反應(yīng)：

　?、?腐蝕產(chǎn)物形成過(guò)程：陽(yáng)極反應(yīng)生成的Fe^2＋向周?chē)兹芤荷钐帞U(kuò)散、遷移，與陰極反應(yīng)生成的OH^－反應(yīng)生成Fe(OH)₂，F(xiàn)e(OH)₂被進(jìn)一步氧化成Fe(OH)₃，F(xiàn)e(OH)₃脫水后生成疏松、多孔的紅銹Fe₂O₃，在少氧的情況下，F(xiàn)e(OH)₂氧化很不完全，部分生成黑銹Fe₃O₄。具體反應(yīng)過(guò)程如下：

3 阻銹劑的作用原理

　　根據(jù)上面的分析可知，混凝土中鋼筋銹蝕是一個(gè)電化學(xué)腐蝕的過(guò)程，其主要包括相互依存的兩部分：陽(yáng)極反應(yīng)和陰極反應(yīng)兩部分（如圖3-1所示）。而形成整個(gè)電化學(xué)腐蝕過(guò)程必須具備三個(gè)條件：􀁣具備電位差的陰極和陽(yáng)極；􀁤能導(dǎo)電的電解質(zhì)溶液；􀁥鋼筋表面有足夠的O₂。因而，防治混凝土中鋼筋的銹蝕就可以從三個(gè)途徑來(lái)實(shí)現(xiàn)：終止或減緩陽(yáng)極反應(yīng)和陰極反應(yīng)；或大幅度提高兩電極之間的電阻；或提高混凝土的滲透性，降低O₂向鋼筋表面的遷移。這就是混凝土中防治鋼筋銹蝕最主要的工作原理，也是阻銹劑開(kāi)發(fā)和研制的主要依據(jù)，其中終止或減緩陽(yáng)極反應(yīng)和陰極反應(yīng)的作用方式多種多樣，可以在鋼筋表面生成沉淀膜、吸附膜或鈍化膜。其中最為常用的亞硝酸鹽類(lèi)阻銹劑、磷酸鹽類(lèi)阻銹劑和目前研究比較熱門(mén)的遷移型阻銹劑（MCI）的阻銹機(jī)理又各有其自身的特點(diǎn)。

3.1亞硝酸鹽類(lèi)阻銹劑

　　亞硝酸鹽屬于無(wú)機(jī)陽(yáng)極型阻銹劑^[5]，直接摻入到混凝土中使用，是近年來(lái)國(guó)內(nèi)外已經(jīng)大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用的阻銹劑^[6]。早在1957年，Moskvin和Alexeev就開(kāi)始研究將具有強(qiáng)氧化作用的亞硝酸鹽（亞硝酸鋇、亞硝酸鈉、亞硝酸鉀）應(yīng)用到鋼筋的阻銹過(guò)程，并發(fā)現(xiàn)亞硝酸鈉具有最好的阻銹效果。進(jìn)一步研究表明，亞硝酸鈉具有引發(fā)堿骨料反應(yīng)的隱患，更為重要的是，當(dāng)摻量不足時(shí)可能導(dǎo)致局部腐蝕，加速腐蝕的進(jìn)行^[10]。美國(guó)Grace公司從上世紀(jì)70年代開(kāi)始對(duì)亞硝酸鈣（Ca(NO₂)₂）進(jìn)行大量研究表明，亞硝酸鈣的阻銹效果優(yōu)于鉬酸鹽、磷酸鹽，并且對(duì)混凝土沒(méi)有明顯的負(fù)面影響和引發(fā)堿骨料反應(yīng)的潛在危險(xiǎn)，使其成為主流阻銹產(chǎn)品在美國(guó)和日本得到廣泛應(yīng)用^[11]。關(guān)于亞硝酸鹽的作用機(jī)理，國(guó)內(nèi)外學(xué)者的觀點(diǎn)基本一致。

Fe²⁺＋OH^－＋NO₂^－＝NO＋γ-FeOOH^[2] （3-1）

2Fe²⁺＋2OH^－＋2NO₂^－＝2NO＋Fe₂O₃＋H₂O^[7,8] （3-2）

　　洪乃豐^[2]認(rèn)為亞硝酸根（NO₂^－）和陽(yáng)極反應(yīng)產(chǎn)生的亞鐵離子（Fe²⁺）生成具有保護(hù)作用的鈍化膜層（γ-FeOOH），覆蓋在鋼筋表面防止鋼筋遭受侵蝕。在因氯鹽誘發(fā)銹蝕的混凝土結(jié)構(gòu)中，亞硝酸鹽的成膜保護(hù)作用和氯離子的破壞作用相互競(jìng)爭(zhēng)，當(dāng)成膜保護(hù)作用大于破壞作用時(shí)，鋼筋即得到保護(hù)或者銹蝕過(guò)程終止。Koichi Soeda^[7]則認(rèn)為亞硝酸鹽在鋼筋表面生成Fe₂O₃保護(hù)層，如式3-2所示，當(dāng)成膜（Fe₂O₃)反應(yīng)速率大于腐蝕反應(yīng)速率時(shí)，鋼筋得到保護(hù)。T.A.Soylev^[5]認(rèn)為NO₂^－與Cl^－相互競(jìng)爭(zhēng)Fe²⁺，當(dāng)NO₂^－與Fe²⁺的成膜反應(yīng)速率大于Cl^－的去極化速率時(shí)，在陽(yáng)極生成穩(wěn)定的鈍化層Fe₂O₃（當(dāng)有氯離子存在時(shí)，生成更穩(wěn)定的γ-FeOOH。

3.2磷酸鹽類(lèi)阻銹劑

　　單氟磷酸鈉（Na₂PO₃F/MFP）相比亞硝酸鈣是一種較新的阻銹劑，于20世紀(jì)80年代末在加拿大首次應(yīng)用^[1]，是一種水劑型（質(zhì)量分?jǐn)?shù)在10％～20％）陰極阻銹劑，直接涂敷在混凝土表面，通過(guò)滲透達(dá)到鋼筋表面而改變鋼筋的電化學(xué)性質(zhì)^[9]。

5Ca(OH)₂＋3Na₂PO₃F＋3H₂O＝Ca₅(PO₄)₃F＋2NaF＋4NaOH＋6H₂O （3-3）

5CaCO₃＋3Na₂PO₃F＋3H₂O=Ca₅(PO₄)₃F +2NaF+2Na₂CO₃ +3H₂CO₃ （3-4）

5CaSO₄ +3Na₂PO₃F+3H₂O=Ca₅(PO₄)₃F+2NaF+2Na₂SO₄+3H₂SO₄ （3-5）

　　對(duì)于單氟磷酸鈉的阻銹機(jī)理，普遍認(rèn)為PO₃F^－遷移到鋼筋附近，通過(guò)與混凝土中含鈣化合物反應(yīng)生成不溶性的磷灰石（Ca₅(PO₄)₃F），覆蓋在鋼筋表面阻止氧氣的進(jìn)入，抑制陰極反應(yīng)的發(fā)生。Thierry Chaussadent^[10]曾經(jīng)假設(shè)混凝土中三種難溶性含鈣化合物Ca(OH)₂、CaCO₃、CaSO₄與MFP發(fā)生反應(yīng)，并推導(dǎo)出三種可能的化學(xué)反應(yīng)式（式3-3、3-4和3-5）。將三種含鈣化合物分別與質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10％的MFP溶液反應(yīng)24小時(shí)，通過(guò)X衍射和離子色譜分析反應(yīng)前后游離態(tài)PO₃F^2－和F^－的變化，發(fā)現(xiàn)Ca(OH)₂與MFP反應(yīng)后，PO₃F^2－減少而轉(zhuǎn)化成不溶性的磷灰石（Ca₅(PO₄)₃F），而F^－含量增多。CaCO₃和CaSO₄沒(méi)有得出類(lèi)似的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，據(jù)此認(rèn)為MFP與Ca(OH)₂反應(yīng)生成磷灰石，在鋼筋表面形成致密的阻障層，阻止侵蝕性介質(zhì)對(duì)鋼筋的危害。

　　作為一種表面滲透型阻銹劑，MFP在結(jié)構(gòu)修復(fù)時(shí)的滲透性能引起國(guó)內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注。Ngala等^[11]考察了MFP濃溶液作為混凝土表面滲透型阻銹劑的應(yīng)用，結(jié)果表明MFP濃溶液在混凝土中不能很好地?cái)U(kuò)散,因而用于混凝土結(jié)構(gòu)修復(fù)時(shí)對(duì)鋼筋銹蝕的抑制沒(méi)有很好的效果。Thierry Chaussadent^[10]研究了碳化對(duì)MFP滲透性能的影響，分別對(duì)碳化和未碳化的兩種硬化混凝土試樣表面涂敷（質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20％）的MFP溶液，每周干濕交替一次，28天后測(cè)定MFP在混凝土中的含量分布。結(jié)果表明，MFP在碳化的混凝土試樣中表現(xiàn)出良好的滲透性能，能夠均勻地分布在各層混凝土中；而MFP在未碳化的混凝土試樣中遷移時(shí)受到的“阻力”較大，只在距離表面1cm的混凝土中發(fā)現(xiàn)較多的MFP，而在大于1cm的深度范圍內(nèi)MFP的含量微乎其微。Thierry Chaussadent認(rèn)為MFP在未碳化的混凝土試樣中遷移途中遇到氫氧化鈣，繼而反應(yīng)生成了磷灰石，層積在混凝土孔網(wǎng)絡(luò)中。但是Thierry Chaussadent同時(shí)指出，MFP稀溶液（質(zhì)量分?jǐn)?shù)在0％～10％）可以通過(guò)毛細(xì)作用有效的滲透進(jìn)入混凝土內(nèi)部，從而達(dá)到保護(hù)鋼筋的目的。

3.3有機(jī)遷移型阻銹劑（MCI）

　　早在上世紀(jì)50年代，有機(jī)化合物作為金屬阻銹劑就開(kāi)始應(yīng)用于石油工業(yè)，然而直到90年代，有機(jī)型阻銹劑才開(kāi)始出現(xiàn)在混凝土行業(yè)中^[12]。從90年代開(kāi)始，一系列的有機(jī)型阻銹劑應(yīng)運(yùn)而生，包括胺類(lèi)（amines），氨基醇類(lèi)（Aminoalcohol）嗎啉多元胺，鏈烷醇胺，脂肪酸酯（fatty-acid esters）以及他們的鹽類(lèi)^[8]。美國(guó)Cortec公司率先將氣相緩蝕劑與其它有機(jī)阻銹劑復(fù)合用于保護(hù)鋼筋混凝土,由于這類(lèi)阻銹劑具有在混凝土孔網(wǎng)絡(luò)中通過(guò)氣相或液相擴(kuò)散到鋼筋表面產(chǎn)生吸附膜從而產(chǎn)生阻銹作用的特點(diǎn)，他們將這種阻銹劑命名為遷移型阻銹劑MCI (migrating corrosion inhibitor)^[13]。MCI既可以作為新建筑物混凝土提高抗Cl^－腐蝕的一個(gè)組成部分,也可用于混凝土的修補(bǔ)砂漿或直接在混凝土表面涂覆,因而許多工程領(lǐng)域都在應(yīng)用,歐洲標(biāo)準(zhǔn)化委員會(huì)已在PR ENV1504－9標(biāo)準(zhǔn)中確認(rèn)加入MCI是一種有效的腐蝕控制方法^[14]。MCI自誕生20年來(lái)，在美國(guó)、加拿大、日本、俄羅斯、韓國(guó)等歐亞國(guó)家廣泛應(yīng)用于工業(yè)與民用建筑，海工工程以及橋梁建筑的防腐。

　　MCI是一種復(fù)合型阻銹劑，其阻銹機(jī)制可能是幾種作用機(jī)理的疊加組合，其效果與復(fù)合阻銹劑中的各種組分的結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，然而由于知識(shí)產(chǎn)權(quán)的原因，MCI的研究者并沒(méi)有詳細(xì)給出阻銹劑的化學(xué)組成或分子結(jié)構(gòu)。盡管如此，許多研究者對(duì)MCI的作用機(jī)理進(jìn)行了不同的探討，取得了一些初步的認(rèn)識(shí)。

　　一般可以認(rèn)為，MCI 分子在混凝土中通過(guò)孔結(jié)構(gòu)中氣相和液相擴(kuò)散至鋼筋表面, 競(jìng)相將鋼筋表面吸附的水分子和氯離子排擠出去, 形成物理－化學(xué)結(jié)合的表面吸附膜, 對(duì)鋼筋起到保護(hù)作用。MCI分子中含氮的極性基團(tuán)通過(guò)物理或化學(xué)吸附排除水分子和氯離子, 吸附緊貼在鋼筋表面，其非極性基團(tuán)在表面的定向排布形成疏水層, 這層吸附膜阻礙金屬離子和腐蝕介質(zhì), 水分子和氧向金屬表面滲透, 從而起到阻銹作用。

　　Charles. K^[15]研究了以胺－脂肪酸酯（Amines-Esters）為主要成分的有機(jī)阻銹劑后得出結(jié)論，當(dāng)MCI進(jìn)入混凝土內(nèi)部，極性基團(tuán)胺通過(guò)物理化學(xué)作用吸附在鋼筋表面形成一層保護(hù)膜，而非極性基團(tuán)則垂直排布在鋼筋表面，組合成致密的網(wǎng)而形成對(duì)水、氧氣、氯離子以及其他侵蝕性介質(zhì)的屏障，如圖3-2所示。F.Wombacher^[16]借助XPS手段分析了氨基（Aminoalcohol）類(lèi)有機(jī)阻銹劑與鋼筋表面的作用機(jī)理得出，AMA強(qiáng)烈吸附在鋼筋表面，與亞鐵離子形成某種鰲合物，取代了原本吸附在鋼筋表面的OH^－、Cl^－以及其他陰離子，這層鰲合物完全覆蓋了鋼筋表面的“陽(yáng)極區(qū)”和“陰極區(qū)”，終止腐蝕反應(yīng)的進(jìn)行。并且指出，二甲乙醇胺（dimethylethanolamine）所形成的膜層厚度大約為20Å，而中性胺（neutralized AMAs）所形成的膜層厚度為100 Å左右。T.A.Soylev^[5]認(rèn)為胺-酯（Amines-Esters）阻銹劑具有“成膜”和“塞孔”雙重功能。其中“成膜”基團(tuán)為胺類(lèi)，它們由于氮原子非對(duì)稱(chēng)電子對(duì)而吸附在鋼筋表面；“塞孔”基團(tuán)則是酯類(lèi)，在堿性條件下，脂肪酸酯發(fā)生水解反應(yīng)，生成脂肪酸陰離子和對(duì)應(yīng)的醇類(lèi)，如式3-6所示。脂肪酸陰離子迅速轉(zhuǎn)化成不溶性的鈣鹽，在混凝土孔隙中形成疏水層，阻塞孔隙并且減輕氯離子的侵蝕。除了“塞孔”作用以外，另報(bào)道RCO₂^－與Cl^－競(jìng)爭(zhēng)Fe²⁺，形成復(fù)雜的化合物^[17,18]。

　　針對(duì)氯鹽污染的鋼筋混凝土，C.M. Hansson概括了阻銹劑在整個(gè)服役期內(nèi)所起的作用，認(rèn)為鋼筋混凝土結(jié)構(gòu)的生命周期包括兩個(gè)階段^[19]，如圖3-3所示。第一階段為腐蝕的潛伏期，對(duì)應(yīng)的周期為t₀，這一階段腐蝕尚未發(fā)生，盡管氯離子（或其他侵蝕性介質(zhì)）已經(jīng)穿透進(jìn)入混凝土，但其含量還不足以破壞鋼筋表面的鈍化層而誘發(fā)腐蝕。t₀的長(zhǎng)短取決于氯離子的擴(kuò)散系數(shù)D_Cl－，游離態(tài)氯離子的濃度C_Cl－，以及誘發(fā)銹蝕的臨界氯離子含量Cl_TV。這些因素都可能受到阻銹劑的影響。第二階段為腐蝕的活化期，對(duì)應(yīng)的時(shí)間周期為t₁。這一階段鋼筋開(kāi)始發(fā)生腐蝕，腐蝕產(chǎn)物體積膨脹導(dǎo)致混凝土開(kāi)裂，鋼筋失去承載能力結(jié)構(gòu)破壞。t₁的大小取決于腐蝕速率，而腐蝕速率則決定于氧氣的擴(kuò)散能力（D_O2），混凝土電阻率（ρ），以及其他的環(huán)境因素包括相對(duì)濕度（RH）和溫度（T）等。阻銹劑可以通過(guò)以下機(jī)制而作用于混凝土：

　?。á瘢┨岣哜g化膜抵抗氯離子侵蝕的能力；（增大Cl_TV，從而延長(zhǎng) t₀）；

　?。á颍┰阡摻畋砻娈a(chǎn)生一阻障層；（增大Cl_TV，從而延長(zhǎng)t₀）；

　　（Ⅲ）阻礙氯離子的侵入；（降低D_Cl－，從而延長(zhǎng)t₀）；

　?。á簦┰龃舐入x子被固化的程度，即增加結(jié)合氯的含量；（減小C_Cl－，從而延長(zhǎng)t₀）；

　?。á酰┣宄M(jìn)入孔溶液中的氧氣；（增大t₁）；

　　（Ⅵ）阻止氧氣的侵入；（降低D _O2，從而延長(zhǎng)t₁）；

　　總之，在混凝土中摻入鋼筋阻銹劑能起到兩方面的作用：一方面推遲鋼筋開(kāi)始生銹的時(shí)間；另一方面，減緩鋼筋銹蝕發(fā)展的速度。

4 結(jié)束語(yǔ)

　　鋼筋銹蝕是造成混凝土結(jié)構(gòu)過(guò)早破壞最主要的客觀原因，防止鋼筋銹蝕的措施多種多樣，我們應(yīng)該吸取西方發(fā)達(dá)國(guó)家的教訓(xùn)，實(shí)施“以防為主”的戰(zhàn)略，主張前期采取防護(hù)措施，而不提倡“亡羊補(bǔ)牢”的做法。在保證混凝土質(zhì)量的前提下?lián)郊幼桎P劑，被認(rèn)為是長(zhǎng)期保護(hù)鋼筋不發(fā)生腐蝕、實(shí)現(xiàn)設(shè)計(jì)壽命最簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)和效果良好的技術(shù)措施。并且在進(jìn)行結(jié)構(gòu)修復(fù)時(shí)，應(yīng)根據(jù)工程的實(shí)際情況，將使用阻銹劑與其他的技術(shù)措施相結(jié)合，比如在阻銹劑處理后再施以涂層、密封和薄膜覆蓋保護(hù)，以延緩侵蝕性介質(zhì)的進(jìn)一步侵入，以達(dá)到最好的保護(hù)效果。隨著我國(guó)大規(guī)?；A(chǔ)設(shè)施建設(shè)和面對(duì)眾多亟待修復(fù)的老建筑物，作為提高結(jié)構(gòu)耐久性的有效措施之一，阻銹劑還將得到更大的發(fā)展和應(yīng)用。

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